Jeff fundó Slayer junto al también guitarrista Kerry King en 1981. El primer álbum llegaría en 1983, ‘Show No Mercy’, si bien el tercero, ‘Reign In Blood’, sería su cumbre, en 1986, logrando el primero de los cuatro discos de oro en Estados Unidos que irían consiguiendo durante finales de los 80 y principios de los 90. El último disco de la banda de trash metal era ‘World Painted Blood’, de 2009.